Después de Argentina, en Octubre de 1935, tras conocer nuestra obra la Embajadora de Brasil en España, mostró gran interés en que la Congregación de los Angeles Custodios fundara en Brasil y el 29 de Septiembre de 1935, un grupo de religiosas partían rumbo a Río de Janeiro. Comenzaron a trabajar en barrios marginales por medio de talleres, ambulatorios y catequesis. Un campo de trabajo interesante y atractivo siendo extraordinariamente fecunda la presencia y el trabajo de las religiosas en estos primeros años de la fundación de Brasil.
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En 1965 se funda en Marialva (Norte de Paraná), una ciudad ganada a la selva brasileña y con una población procedente de diversas nacionalidades, gentes sencillas y religiosas, que pedían que una Congregación religiosa se ocupara de la educación cristiana de sus hijos. En los alrededores de Marialva, mucha gente vivía en «vilas» apenas visibles al confundirse con la vegetación. Favelas miserables, hechas con plásticos y maderas de desecho, con una economía de mera supervivencia. Las Hermanas se propusieron hacer lo posible para remediar aquella situación. Comenzaron por una escuela parroquial, pequeña y mal dotada y comenzaron a gestionar una escuela que respondiera a las necesidades y expectativas de la gente. Después de muchas dificultades se pudo edificar un Colegio, en el que
tenían cabida además de la Comunidad religiosa, un grupo de niñas y jóvenes, se imparte Educación Primaria, Cursillos prematrimoniales, Educación en la Fe y cuantas actividades pastorales pueda necesitar la parroquia.
En los años 70 se adentraron en las llamadas «Vilas miseria», donde con ayudas de Organismos internacionales se ha conseguido levantar el Centro de Acogida Madre Rafaela. Es un hogar abierto, donde los niños, aprenden, comen y están recogidos mientras sus madres trabajan o buscan trabajo. Los mayores tienen diversos aprendizajes profesionales además de la formación pastoral. Después de varios años de trabajo por parte de las religiosas y de la colaboración de personas comprometidas se ha conseguido mejorar la calidad de vida de sus habitantes.
Cabo Frío, es una pequeña ciudad turística cerca de Río de Janeiro y en las afueras de la población, un barrio de pescadores con necesidades de todo tipo. Al observar una población infantil muy numerosa se concibió la idea de crear una escuela. SeCoelhlo Neto comenzó con una campaña de donativos y suscripciones y con gran constancia y sacrificio se llegó a construir dicha escuela, entregándose las Hnas.
Por entero a las necesidades del barrio, siendo múltiples sus actividades. Actualmente la Escuela es estatal, pagados los maestros por el Estado y con capacidad para 850 alumnos. Además de la escuela, las Hermanas se ocupan de la catequesis, los grupos cristianos juveniles y dirigen la parroquia en ausencia del sacerdote.
En Coehlo Neto (Río de Janeiro) en 1978, se construye una nueva casa donde se educan a niñas y jóvenes procedentes de la Protección del Menor acudiendo a centros cercanos para realizar sus estudios. Funciona también una escuela mixta, donde se les da de comer con el fin de ayudar a sus madres jóvenes y evitar el peligro de la calle.